Espectroscopia de absorção total - Total absorption spectroscopy

Decaimento beta hipotético visto por detectores de alta resolução (principalmente germânio) e TAS. Há uma mudança na filosofia ao medir com um TAS. Com um detector de germânio (Ge), os picos de energia correspondentes a gamas individuais são vistos, mas o detector TAS fornece um espectro dos níveis populados no decaimento (TAS ideal). O detector TAS tem menos resolução, mas maior eficiência.

A espectroscopia de absorção total é uma técnica de medição que permite a medição da radiação gama emitida nas diferentes transições gama nuclear que podem ocorrer no núcleo filho após o decaimento de seu pai instável por meio do processo de decaimento beta. Esta técnica pode ser usada para estudos de decaimento beta relacionados a medições de alimentação beta dentro da janela de energia de decaimento total para núcleos longe da estabilidade.

É implementado com um tipo especial de detector , o " espectrômetro de absorção total " (TAS), feito de um cristal cintilador que envolve quase completamente a atividade a ser medida, cobrindo um ângulo sólido de aproximadamente 4π. Além disso, em um caso ideal, deve ser espesso o suficiente para ter um pico de eficiência próximo a 100%, dessa forma sua eficiência total também é muito próxima de 100% (esse é um dos motivos pelo qual é chamado de absorção "total" espectroscopia). Finalmente, deve ser cego para qualquer outro tipo de radiação. Os raios gama produzidos no decaimento em estudo são coletados por fotomultiplicadores presos ao material cintilador. Esta técnica pode resolver o problema do efeito Pandemonium .

Há uma mudança na filosofia ao medir com um TAS. Em vez de detectar os raios gama individuais (como os detectores de alta resolução fazem), ele detectará as cascatas gama emitidas no decaimento. Então, o espectro de energia final não será uma coleção de diferentes picos de energia provenientes de diferentes transições (como pode ser esperado no caso de um detector de germânio ), mas uma coleção de picos situados em uma energia que é a soma dos diferentes energias de todas as gamas da cascata emitidas de cada nível. Isso significa que o espectro de energia medido com um TAS será na realidade um espectro dos níveis dos núcleos, onde cada pico é um nível povoado na decadência. Como a eficiência desses detectores é próxima a 100%, é possível ver a alimentação para níveis de excitação elevados que normalmente não podem ser vistos por detectores de alta resolução. Isso torna a espectroscopia de absorção total o melhor método para medir a alimentação beta e fornecer distribuições precisas de intensidade beta ( I β ) para esquemas de decomposição complexos.

Em um caso ideal, o espectro medido seria proporcional à alimentação beta ( I β ). Mas um TAS real tem eficiência e resolução limitadas , e também o I β deve ser extraído do espectro medido, que depende da resposta do espectrômetro. A análise dos dados TAS não é simples: para obter a força dos dados medidos, um processo de deconvolução deve ser aplicado.

Método de análise para dados TAS

A análise complexa dos dados medidos com o TAS pode ser reduzida à solução de um problema linear:

d = Ri

visto que relaciona os dados medidos ( d ) com as mamadas ( i ) a partir das quais a distribuição de intensidade beta I β pode ser obtida.

R é a matriz de resposta do detector (significando a probabilidade de que um decaimento que alimenta certo nível forneça uma contagem em certa categoria do espectro). A função R depende do detector, mas também do esquema de nível particular que está sendo medido. Para ser capaz de extrair o valor de i dos dados d, a equação tem que ser invertida (essa equação também é chamada de " problema inverso ").

Infelizmente, isso não pode ser feito facilmente porque há uma resposta semelhante à alimentação de níveis adjacentes quando eles estão em altas energias de excitação onde a densidade de nível é alta. Em outras palavras, este é um dos chamados problemas "mal-colocados" , para os quais vários conjuntos de parâmetros podem reproduzir de perto o mesmo conjunto de dados. Então, para encontrar i , a resposta deve ser obtida para a qual as razões de ramificação e uma simulação precisa da geometria do detector são necessárias. Quanto maior a eficiência do TAS usado, menor será a dependência da resposta nas relações de ramificação. Então, é possível introduzir as razões de ramificação desconhecidas manualmente a partir de uma suposição plausível. Uma boa estimativa pode ser calculada por meio do Modelo Estatístico .

Então, o procedimento para encontrar as alimentações é iterativo: usando o algoritmo de maximização de expectativa para resolver o problema inverso, Então o procedimento para encontrar as alimentações é iterativo: usando o algoritmo de maximização de expectativa para resolver o problema inverso, as alimentações são extraídas; se eles não reproduzem os dados experimentais, significa que a estimativa inicial das relações de ramificação está errada e deve ser alterada (é claro, é possível brincar com outros parâmetros da análise). Repetindo este procedimento iterativamente em um número reduzido de etapas, os dados são finalmente reproduzidos.

Cálculo da razão de ramificação

A melhor maneira de lidar com este problema é manter um conjunto de níveis discretos em baixas energias de excitação e um conjunto de níveis binned em altas energias. O conjunto em baixas energias deve ser conhecido e pode ser obtido de bancos de dados (por exemplo, o banco de dados [ENSDF], que contém informações do que já foi medido com a técnica de alta resolução). O conjunto em altas energias é desconhecido e não se sobrepõe à parte conhecida. No final deste cálculo, toda a região de níveis dentro da janela de valor Q (conhecida e desconhecida) é categorizada.

Nesta fase da análise, é importante conhecer os coeficientes de conversão internos para as transições conectando os níveis conhecidos. O coeficiente de conversão interno é definido como o número de desexcitações via e− emissão sobre aquelas via γ emissão. Se ocorrer conversão interna, os campos multipolares EM do núcleo não resultam na emissão de um fóton, em vez disso, os campos interagem com os elétrons atômicos e fazem com que um dos elétrons seja emitido do átomo. A gama que seria emitida após o decaimento beta é perdida, e a intensidade γ diminui de acordo: IT = Iγ + Ie− = Iγ (1 + αe), portanto, esse fenômeno deve ser levado em consideração no cálculo. Além disso, os raios X ficarão contaminados com os provenientes do processo de conversão de elétrons. Isso é importante no decaimento da captura de elétrons , pois pode afetar os resultados de quaisquer espectros com portas de raios-X se a conversão interna for forte. Sua probabilidade é maior para energias mais baixas e multipolaridades altas.

Uma das maneiras de obter toda a matriz de razão de ramificação é usar o Modelo Nuclear Estatístico. Este modelo gera uma matriz de razão de ramificação em compartimentos a partir de densidades de nível médio e funções de força gama média. Para a parte desconhecida, podem ser calculadas taxas de ramificação médias, para as quais podem ser escolhidas várias parametrizações, enquanto para a parte conhecida são utilizadas as informações das bases de dados.

Simulação de resposta

Não é possível produzir fontes gama que emitem todas as energias necessárias para calcular com precisão a resposta de um detector TAS. Por esta razão, é melhor realizar uma simulação Montecarlo da resposta. Para que esta simulação seja confiável, as interações de todas as partículas emitidas no decaimento (γ, e− / e +, Auger e, raios x, etc.) devem ser modeladas com precisão, e a geometria e os materiais no caminho destes as partículas devem ser bem reproduzidas. Além disso, a produção de luz do cintilador deve ser incluída. A forma de realizar esta simulação é explicada em detalhes no artigo de D. Cano-Ott et al. GEANT3 e GEANT4 são adequados para esse tipo de simulação.

Se o material cintilador do detector TAS sofre de uma não proporcionalidade na produção de luz, os picos produzidos por uma cascata serão deslocados ainda mais para cada incremento na multiplicidade e a largura desses picos será diferente da largura dos picos únicos com a mesma energia. Este efeito pode ser introduzido na simulação por meio de uma eficiência de cintilação hiperbólica.

A simulação da produção de luz ampliará os picos do espectro TAS; no entanto, isso ainda não reproduz a largura real dos picos experimentais. Durante a medição, existem processos estatísticos adicionais que afetam a coleta de energia e não estão incluídos no Montecarlo. O efeito disso é um alargamento extra dos picos experimentais do TAS. Como os picos reproduzidos com o Montecarlo não têm a largura correta, uma convolução com uma distribuição de resolução instrumental empírica deve ser aplicada à resposta simulada.

Finalmente, se os dados a serem analisados ​​vierem de eventos de captura de elétrons, uma matriz de resposta gama simulada deve ser construída usando as respostas simuladas a raios γ monoenergéticos individuais de várias energias. Essa matriz contém as informações relacionadas à dependência da função de resposta do detector. Para incluir também a dependência do esquema de nível que está sendo medido, a matriz mencionada acima deve ser complicada com a matriz de razão de ramificação calculada anteriormente. Desta forma, a resposta global final R é obtida.

Detectores auxiliares

Uma coisa importante a se ter em mente ao usar a técnica TAS é que, se núcleos com meia-vida curta forem medidos, o espectro de energia será contaminado com as cascatas gama dos núcleos filhos produzidos na cadeia de decaimento. Normalmente os detectores TAS têm a possibilidade de colocar detectores auxiliares dentro deles, para medir a radiação secundária como raios-X , elétrons ou pósitrons . Desta forma, é possível marcar os outros componentes do decaimento durante a análise , permitindo separar as contribuições provenientes de todos os diferentes núcleos ( separação isobárica ).

Detectores TAS no mundo

TAS em ISOLDE

Em 1970, um espectrômetro consistindo de dois detectores cilíndricos de NaI de 15 cm de diâmetro e 10 cm de comprimento foi usado no ISOLDE

TAS em GSI

A Estação de Medição TAS instalada no GSI possuía um sistema de transporte de fita que permitia a coleta dos íons que saíam do separador (eram implantados na fita), e o transporte desses íons da posição de coleta até o centro do TAS para a medição (por meio do movimento da fita). O TAS nesta instalação era feito de um cristal cilíndrico de NaI de Φ = h = 35,6 cm, com um orifício cilíndrico concêntrico na direção do eixo de simetria. Este orifício foi preenchido por um detector de plugue (4,7x15,0 cm) com um suporte que permitia a colocação de detectores auxiliares e dois roletes para fita.

Estação de medição Lucrecia

Estação de medição Lucrecia onde a blindagem pode ser vista em branco, bem como a linha de feixe que fornece as espécies radioativas.

Esta estação de medição, instalada no final de uma das linhas de luz ISOLDE , consiste em um TAS e uma estação de fita.

Nesta estação, um tubo de feixe é usado para segurar a fita. O feixe é implantado na fita fora do TAS, que é então transportado para o centro do detector para a medição. Nesta estação também é possível implantar a viga diretamente no centro do TAS, alterando a posição dos roletes. O último procedimento permite a medição de núcleos mais exóticos com meias-vidas muito curtas.

Lucrecia é o TAS desta estação. É feito de uma peça única de material NaI (Tl) de formato cilíndrico com φ = h = 38 cm (o maior já construído até onde sabemos). Possui uma cavidade cilíndrica de 7,5 cm de diâmetro que passa perpendicularmente ao seu eixo de simetria. O objetivo deste orifício é permitir que o tubo do feixe alcance a posição de medição para que a fita possa ser posicionada no centro do detector. Também permite a colocação de detectores auxiliares no lado oposto para medir outros tipos de radiação emitida pela atividade implantada na fita (raios X, e− / e +, etc.). No entanto, a presença deste orifício torna este detector menos eficiente em comparação com o GSI TAS (a eficiência total da Lucrecia é cerca de 90% de 300 a 3000 keV). A luz de Lucrecia é coletada por 8 fotomultiplicadores. Durante as medições, a Lucrecia é mantida medindo a uma taxa de contagem total não superior a 10 kHz para evitar contribuições de empilhamento de segunda ordem e superior.

Ao redor do TAS existe uma caixa de blindagem de 19,2 cm de espessura composta por quatro camadas: polietileno, chumbo, cobre e alumínio. O objetivo é absorver a maior parte da radiação externa (nêutrons, raios cósmicos e o plano de fundo da sala).

Veja também

Referências

links externos